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Le 29 novembre 2021

Soutenance de thèse de Romain BORROSSI

Transformations de phases et comportement mécanique à haute température d'un alliage de zirconium (M5) : effets de l'historique de température

Résumé de la thèse en français

Au cours d'un Accident par Perte de Réfrigérant Primaire (APRP), scénario hypothétique d'accident étudié dans le cadre de la démonstration de sûreté des réacteurs à eau pressurisée, la gaine de combustible nucléaire en alliage de zirconium peut subir un transitoire thermique complexe à haute température jumelé à une pression interne. Cette combinaison de sollicitations peut induire le ballonnement par fluage et l'éclatement de la gaine. De nombreuses études ont permis de mettre en évidence le comportement de la gaine lors d'un cycle thermique simple couplé à un chargement mécanique. Cette thèse a abordé les effets d'historique de température lors d'incursions dynamiques à haute température typiques de conditions APRP, sur les transformations de phases et les propriétés mécaniques de gaines en alliage M5Framatome (Zr-1%Nb). Jusqu'à présent les transformations de phases des matériaux de gainage ont été essentiellement étudiées par des techniques « indirectes » par dilatométrie, résistivité et/ou calorimétrie. Ce travail de thèse vise aussi à mieux les quantifier en développant des études systématiques par Diffraction des Rayons X in-situ au Synchrotron (DRXS), puis à affiner les méthodes conventionnelles en conséquence. Pour l'étude des cinétiques de transformations de phases aZr <-> bZr, des cycles simulant les premiers pics de température ont été réalisés. Ils comportent un premier chauffage jusqu'à une température comprise entre 870°C (milieu du domaine biphasé aZr + bZr) et 1050°C (domaine monophasé βZr), un refroidissement jusqu'au domaine aZr et un second chauffage jusqu'au domaine bZr. Les mesures DRXS montrent que les cinétiques de transformation au refroidissement et au second chauffage sont affectées par la température maximale atteinte au premier chauffage avec un effet de seuil qui correspond à la fin de la transformation aZr -> bZr. Au refroidissement à 10°C.s-1 depuis le domaine bZr , un écart de 80°C par rapport à l'équilibre est observé pour le démarrage de la transformation, alors que celui-ci est négligeable lors d'un refroidissement depuis le domaine biphasé. La cinétique de retransformation au second chauffage après un passage dans le domaine bZr débute environ 20°C plus tôt que pour un premier chauffage. Par ailleurs, le couplage DRXS-dilatométrie a mis en évidence un décalage important (40°C) au premier chauffage entre les deux techniques. Les causes de cet écart ont été identifiées. La principale semble être une déformation viscoplastique marquée, même à faible contrainte (< 0,3 MPa), de la microstructure βZr équiaxe qui affecte la courbe de dilatométrie en fin de transformation. De plus, la DRXS a permis de suivre et quantifier les phénomènes de dissolution/rétention des phases secondaires minoritaires d'équilibre (bNb) et métastable (bZr *(Nb)). La prise en compte de ces nouveaux résultats dans le dépouillement des données de dilatométrie a renforcé l'accord déjà très bon entre la DRXS et la dilatométrie pour les cinétiques au refroidissement et au second chauffage. L'affinement du dépouillement pour les méthodes indirectes a finalement permis la détermination des cinétiques de transformation de phases avec une précision similaire à la DRXS. L'ensemble de la base expérimentale disponible a alors été utilisé pour identifier un nouveau modèle cinétique de transformation de phases prenant en compte les effets d'historique de température. Enfin des essais de fluage isothermes et anisothermes ont été réalisés pour le même schéma de cycles thermiques. Ils ont montré que le seuil de comportement observé sur les transformations de phases est retrouvé sur le comportement en fluage. Cet effet d'historique de température, après un passage dans le domaine 100% bZr, se caractérise par un renfort de la gaine dont la vitesse de fluage diminue d'un facteur supérieur à 10. Un modèle de fluage, basé sur une loi d'écoulement de type Norton, a été établi pour représenter ce comportement entre 750 et 850°C.

Résumé de la thèse en anglais

During a Loss of Coolant Accident (LOCA), a hypothetical accident scenario studied as part of the safety demonstration of pressurised water reactors, the zirconium alloy nuclear fuel cladding can undergo a complex high-temperature thermal transient combined with internal pressure. This combination of stresses can lead to ballooning by creep and bursting of the cladding. Numerous studies have demonstrated the behaviour of the cladding during a simple thermal cycle coupled with mechanical loading. This thesis investigated the effects of temperature history during dynamic high-temperature incursions typical of LOCA conditions, on the phase transformations and mechanical properties of M5Framatome (Zr-1%Nb) alloy cladding. Until now, phase transformations of cladding materials have been mainly studied by "indirect" techniques using dilatometry, resistivity and/or calorimetry. This work also aimed to better quantify them by developing systematic studies using in-situ Synchrotron X-ray Diffraction (SXRD), and then to refine conventional methods accordingly. For the study of the kinetics of aZr <-> bZr phase transformations, cycles simulating the first temperature peaks were carried out. They included a first heating to a temperature between 870°C (middle of the two-phase aZr + bZr domain) and 1050°C (single-phase bZr domain), a cooling to the aZr domain and a second heating to the bZr domain. The DRXS measurements show that the transformation kinetics on cooling and on the second heating are affected by the maximum temperature reached on the first heating with a threshold effect that corresponds to the end of the aZr -> bZr transformation. When cooling at 10°C.s-1 from the bZr domain, a deviation of 80°C from equilibrium is observed for the start of the transformation, whereas this is negligible when cooling from the two-phase domain. The retransformation kinetics at the second heating after a passage in the bZr domain starts about 20°C earlier than for a first heating. Furthermore, the coupling of DRXS and dilatometry revealed a significant discrepancy (40°C) at the first heating between the two techniques. The causes of this discrepancy were identified. The main one seems to be a marked viscoplastic deformation, even at low stress (< 0.3 MPa), of the small grains, equiaxed bZr microstructure which affects the dilatometry curve at the end of the transformation. Moreover, the DRXS allowed to follow and quantify the dissolution/retention phenomena of the equilibrium (bNb) and metastable (bZr*(Nb)) minority secondary phases. The inclusion of these new results in the dilatometry data processing method has strengthened the already very good agreement between DRXS and dilatometry for the cooling and second heating kinetics. The refinement of the evaluation for the indirect methods finally allowed the determination of the phase transformation kinetics with a similar accuracy to DRXS. The entire available experimental database was then used to identify a new phase transformation kinetic model taking into account temperature history effects. Finally, isothermal and anisothermal creep tests were performed for the same thermal cycling scheme. They showed that the threshold behaviour observed for the phase transformations is found in the creep behaviour. This temperature history effect, after a passage in the 100% bZr domain, is characterised by a reinforcement of the cladding whose deformation rate decreases by a factor greater than 10. A creep model, based on a Norton-type flow law, was developed to represent this behaviour between 750 and 850°C.

Titre anglais : Phase transformations and mechanical behaviour at high temperature of a zirconium alloy (M5): effect of the temperature history
Date de soutenance : lundi 29 novembre 2021 à 14h00
Adresse de soutenance : 60 Bd Saint-Michel, 75272 Paris - L109
Directeur de thèse : Anne-Françoise GOURGUES
Co-encadrant : Marie DUMERVAL

> plus d'informations sur le site dédié Soutenance de thèse de Romain BORROSSI - MINES ParisTech

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