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Le 21 septembre 2020

Soutenance de thèse de Valentin KERLEGUER

Apport de l'étude de matériaux modèles U1-xPuxO2 à la compréhension des mécanismes d'altération des combustibles UOx et MOx en stockage géologique

Soutenance de thèse de Valentin KERLEGUER

Résumé de la thèse en français

L'influence des conditions environnementales du stockage géologique sur la lixiviation de la matrice des combustibles UOx et MOx a été étudiée selon une complexification progressive : eau carbonatée, eau synthétique de l'argilite du Callovo-Oxfordien (COx), eau du Cox avec fer métal ou argilite. Deux matériaux modèles émetteurs alpha ont été sélectionnés : des pastilles de UO2 faiblement dopées en Pu et des pastilles homogène de MOx U0.73Pu0.27O2. Les protocoles expérimentaux, spécifiquement développés, ne montrent pas un effet important de l'argilite sur l'altération de UO2. Le plutonium diminue la dissolution oxydante du MOx U0.73Pu0.27O2 et accentue la décomposition de H2O2 produit par la radiolyse de l'eau. La dissolution du MOx est réduite en eau du COx et très inhibée en présence de fer suite à la consommation de H2O2 par les ions Fe2+ produits par la corrosion anoxique du fer, avec précipitation de magnétite sur les pastilles. Les modèles géochimiques (CHESS) et du transport réactif (HYTEC) développés simulent correctement les principaux résultats expérimentaux et mécanismes mis en jeu. Les processus d'altération des matrices de UOx et MOx sont très similaires en conditions environnementales.

Résumé de la thèse en anglais

The effects of the geological disposal environment on the leaching of the oxide matrices of UOx and MOx fuels was investigated following a step-by-step procedure: carbonated water, synthetic porewater of the Collovo-Oxfordian (COx) argillite, synthetic porewater in presence of iron or argillite samples. Two types of alpha-emitting materials were considered, UO2 pellets doped with a low Pu content, and pellets of homogenous U0.73Pu0.27O2 MOx fuel. The experimental protocols did not show any significant effect of the argillite on the UO2 alteration. Plutonium decreased the oxidative dissolution of U0.73Pu0.27O2 and enhanced the disproportionation of the H2O2 produced by water radiolysis. The dissolution of the MOx matrix decreased in COx water. It was strongly inhibited in presence of iron which anoxic corrosion liberated Fe2+ in solution that fully reacted with the radiolytic H2O2, leading to magnetite precipitation on the pellet surface. Geochemical (CHESS code) and reactive transport (HYTEC code) models correctly simulated the main experimental data and the underlying mechanisms. The alteration processes of UOx and MOx matrices were found to be very similar under the present environmental conditions.

Titre anglais : UOx and MOx fuels corrosion processes under geological conditions through the study of U1-xPuxO2 model materials
Date de soutenance : Monday 21 September 2020 à 13h30
Adresse de soutenance : ICSM UMR 5257 – CEA / CNRS / UM / ENSCM Site de Marcoule, Bâtiment 426 BP 17171 F-30207 Bagnols sur Cèze Cedex - Amphithéâtre de l'ICSM
Directeur de thèse : Laurent DE WINDT

> plus d'informations sur le site dédié Soutenance de thèse de Valentin KERLEGUER - MINES ParisTech

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