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[POURVU] Modèle local de corrosion sous contrainte intergranulaire des alliages de nickel exposés aux zones confinées du circuit secondaire des réacteurs à eau sous pression

[POURVU] Modèle local de corrosion sous contrainte intergranulaire des alliages de nickel exposés aux zones confinées du circuit secondaire des réacteurs à eau sous pression

Intergranular stress corrosion cracking model of nickel-base alloys exposed to confined areas of the secondary circuit of pressurized water reactors

Proposition de thèse

Spécialité

Sciences et génie des matériaux

Ecole doctorale

Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique

Directeur de thèse

DUHAMEL Cécilie

Unité de recherche

Centre des Matériaux

ContactCécilie DUHAMEL
Date de validité

01/10/2020

Site Webhttp://www.mat.mines-paristech.fr/Accueil/Propositions-de-theses/
Mots-clés

Corrosion sous contrainte, alliage base nickel

Stress corrosion cracking, nickel-base alloys

Résumé

La corrosion sous contrainte (CSC) des tubes de générateur de vapeur (GV) du côté secondaire est une des causes principales du vieillissement du Parc des Réacteurs à Eau sous Pression (REP). La CSC est un mode d'endommagement qui conduit à la fissuration d'un matériau sous l'effet conjoint d'un environnement corrosif et d'un état de contrainte en traction. En 2012, le premier cas de fissuration du côté secondaire d'un tube de GV en alliage 600TT a été mis en évidence sur le GV n°1 de la tranche Cattenom 1 après environ 177 000 h d'exploitation. Les observations des tubes extraits ont permis de montrer que la corrosion secondaire se produit dans des zones confinées où les impuretés de l'eau du circuit secondaire peuvent se concentrer et former localement des milieux chimiques potentiellement agressifs.

Les analyses de dépôts associés aux dégradations observées suggèrent que les milieux susceptibles d'être responsables de ces dégradations sont variés : magnétite (Fe3O4) et composés contenant Si, Al, Ca, Zn, PO4, SO4, Ca et Cu. D'autre part, du plomb et du soufre sont également trouvés dans les dépôts près des zones affectées par la CSC. Ainsi, historiquement, des milieux-types ont été définis :
• Milieux caustiques : les espèces comme le sodium diminuent le seuil de contrainte pour l'amorçage de fissures et augmentent la vitesse de propagation de la CSC pour des pHT basiques.
• Milieux acides : la CSC est d'autant plus facile que le pH est acide.
• Milieux complexes : ce domaine représente la combinaison d'un environnement aqueux secondaire additionné de substances solides comme les dépôts et boues qui peuvent s'accumuler dans les GV. Ce milieux est le moins étudié jusque maintenant car il existe une multitude de paramètres qui peuvent influer sur la CSC secondaire des tubes GV. Ce milieu représente par ailleurs le périmètre principal de cette thèse.

Par le passé, des modèles empiriques d'amorçage et de propagation ont été développés. Or ces modèles ne reposent sur aucun mécanisme physique, leur caractère prédictif est assez limité (extrapolation difficile au composant en service) et leur représentativité discutable. En effet, d'après les expertises récentes de tubes GV extraits de centrale, les milieux sur lesquels reposent ces modèles ne semblent pas représentatifs des conditions physico-chimiques que rencontrent les zones fissurées des tubes de GV coté secondaire des REP.

Un modèle dit ‘local' a été proposé ces dernières années pour prévoir la cinétique de CSC de l'alliage 600 (alliage base nickel) exposé au milieu primaire, sur la base d'un scénario de fissuration comprenant :
• Une phase d'incubation : temps nécessaire pour suffisamment oxyder les joints de grains pour qu'ils soient fragilisés (résistance à la rupture abaissée sur une profondeur suffisante). L'incubation est donc modélisée comme la cinétique d'affaiblissement des joints de grains. Dans le cas de l'alliage 600, cette cinétique dépend principalement de la température, du taux de couverture des joints de grains par les carbures de chrome et du potentiel de corrosion.
• Un amorçage : atteinte du critère de rupture (contrainte critique) d'un joint de grains suffisamment oxydé.
• Un régime de propagation lente puis rapide, décrit par une fonction sigmoïde du facteur d'intensité de contrainte K.

Stress corrosion cracking (SCC) of steam generator (SG) tubes on the secondary side is one of the major causes of ageing of pressurized water reactors (PWR). Stress corrosion cracking leads to the initiation and then the propagation of intergranular cracks under the synergetic effects of a corrosive environment and a tensile stress state. In 2012, the first case of cracking in the secondary side of a SG tube made of Alloy 600 (nickel-base alloy) was reported in France after 177000h of service. Observations of tubes show that secondary corrosion occurs in confined areas where impurities of the secondary water can concentrate and lead to local aggressive chemical environments.

Analyses of the deposits associated to the observed degradations suggest that the environments that may lead to such degradations are varied: magnetite (Fe3O4) and compounds containing Si, Al, Ca, Zn, PO4, SO4, Ca and Cu. In addition, lead and sulfur are found in the deposits close to areas affected by SCC. Thus, several “model” environments were defined:
- caustic environment: species like sodium decrease the stress threshold for crack initiation and increase the crack growth rate for basic pH.
- acid environment: SCC is all the easiest than the pH is acid
- complex environment: this environment consists of secondary water with additions of solid compounds like deposits or sludge that can accumulate in the SG. Up to date, this environment was less studied due to the multiplicity of parameters that may influence secondary SCC. It will be the main environment studied during the PhD.

In the past, SCC initiation and propagation empirical models were developed. However, these models donÂ't rely on any physical mechanisms. The prediction they offer is quite limited (extrapolation to in-service components is difficult) and their representativeness is questionable. A ‘localÂ' model was recently developed to predict SCC rate of Alloy 600 exposed to primary water. This model is chaining the three main steps of the cracking scenario:
- Incubation: time to reach a critical oxidation depth. Incubation is thus modeled as the kinetics of embrittlement of a grain boundary. In the case of Alloy 600, this kinetics mostly depends on temperature, grain boundary coverage by chromium carbides and electrochemical potential
- Initiation: probability to reach the critical stress to fail a sufficiently oxidized grain boundary.
- Propagation: this step is described by a low and a rapid crack growth rate using a sigmoid function of the stress intensity factor K.

Contexte

La démarche consistera à :
• Définir un milieu secondaire représentatif médian qui servira à déterminer une cinétique de CSC référence en milieu « non ou peu pollué ».
• Adapter le modèle local au milieu secondaire, en particulier le paramétrage de la cinétique d'oxydation intergranulaire, afin de bien considérer les effets du pH et des polluants (S, Pb, Cu) en complément des paramètres matériaux (teneur moyenne en chrome, précipitation) et électrochimiques (température, potentiel) déjà existants.
• Réaliser des essais en autoclave afin d'identifier les paramètres du modèle :
o Prise en compte du potentiel électrochimique et du pH en fonction du couple matériau/environnement considéré
o Établissement d'une cinétique de fragilisation des joints de grains de l'alliage
o Identification d'un critère de rupture des joints de grain oxydés
o Identification de la cinétique de propagation des fissures et validation du chainage incubation-amorçage-propagation.
• Valider le modèle en simulant les essais de CSC à l'aide du code de calcul de prévision de la CSC.

Encadrement

Directeur de thèse : Cécilie DUHAMEL - Centre des Matériaux
Co-Encadrants : Thierry COUVANT / Romain VERLET - EDF

Profil candidat

Pour être admis en doctorat, le candidat doit être titulaire d'un diplôme national de master ou d'un autre diplôme conférant le grade de master (diplôme d'ingénieur, diplôme étranger équivalent…), à l'issue d'un parcours de formation établissant son aptitude à la recherche.

Les candidats seront sélectionnés après entretien devant un jury évaluant leur aptitude à la recherche et l'adéquation de leur formation et connaissances avec le sujet de thèse proposé. De solides connaissances scientifiques, une première expérience en recherche (stage 4 mois minimum), une forte motivation pour la recherche, un bon niveau en anglais seront exigés (minimum B2).

Pré-requis (compétences spécifiques pour cette thèse) :
Sciences des Matériaux, Chimie
Expérimentateur avec un goût pour la simulation numérique

Le dossier de candidature doit comporter :
- une lettre de motivation comportant le projet professionnel du candidat
- un curriculum vitae détaillé mentionnant études, stages de recherche effectués, diplômes avec date d'obtention, expérience professionnelle, axes de recherche envisagés
- un relevé de notes du cursus antérieur (cycle ingénieur et/ou master)
- une ou plusieurs lettres de recommandation...
- une attestation du niveau d'anglais.
- pour un étudiant non francophone, un niveau A2/B1 en français (référentiel européen) est recommandé à son entrée en doctorat
- pour les étudiants non titulaires d'un diplôme national de master recherche, tous documents attestant les qualifications de l'étudiant en matière de formation par la recherche (attestations stages de recherche avec résumé du mémoire, recommandations, publications…)
- une copie de carte d'identité ou passeport

Les pièces au format pdf sont à envoyer avant le 8 juin 2020 à
recrutement_these@mat.mines-paristech.fr

SEULES LES CANDIDATURES ADRESSÉES PAR E-MAIL SERONT PRISES EN COMPTE

Prerequisite (specific skills for this thesis):
Materials Science, Chemistry
Strong experimental skills
To be admitted to a doctorate, the candidate must hold a national master's degree or another diploma conferring the master's degree (engineering diploma, equivalent foreign diploma, etc.), following a course of training establishing his research aptitude.
Applicants will be selected after interview before a jury assessing their research aptitude and the adequacy of their training and knowledge with the proposed thesis subject. Strong scientific knowledge, a first research experience (internship 4 months minimum), a strong motivation for research, a good level in English will be required (minimum B2).
The application must include:
• a motivation letter including the candidate's professional project
• a detailed curriculum vitae mentioning studies, research internships carried out, diplomas with date obtained, professional experience, research axes envisaged
• a transcript of marks from the previous course (engineer and / or master cycle)
• one or more letters of recommendation ...
• a certificate of English level.
• for a non-French speaking student, an A2 / B1 level in French (European standard) is recommended when entering a doctorate
• for students who do not hold a national research masterÂ's diploma, all documents attesting to the studentÂ's qualifications in research training (research internship certificates with summary of the dissertation, recommendations, publications, etc.)
• a copy of identity card or passport

The documents in pdf format must be sent to recruitment_these@mat.mines-paristech.fr

ONLY THE APPLICATIONS ADDRESSED BY E-MAIL WILL BE TAKEN INTO ACCOUNT

Objectif

L'objectif de la thèse est de livrer un modèle local adapté aux milieux secondaires actuels et fondé sur la phénoménologie voire les mécanismes de la dégradation de l'alliage 600 dans ces milieux.

Références

1. J. Caballero, « Modélisation de l'amorçage de la la Corrosion sous Contrainte de l'alliage 600 en milieu primaire », Thèse PSL préparée à MINES ParisTech, 2016
2. M. Wehbi, « Modélisation de l'amorçage de la Corrosion Sous Contrainte dans les alliages base nickel 182 et 82 en milieu primaire des Réacteurs à Eau sous Pression » Thèse MINES ParisTech, 2014

Type financement

Convention CIFRE

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